聚（3,4-乙烯二氧噻吩聚苯乙烯磺酸鹽）(PEDOT:PSS) 因其高效的空穴遷移特性、可調能量和低成本而在有機光電器件中的国产成人在线观看免费网站備受關(guan) 注。然而，PSS 物質的酸性和吸濕性極大地限製了器件性能。在此，我們(men) 提出了一種有效的方法，通過將 O 類功能化石墨烯 (O-Gr) 作為(wei) PEDOT:PSS 表麵上的空穴界麵層共形結合，提高器件的空穴傳(chuan) 輸性能和長期穩定性。在我們(men) 的密度泛函理論計算中，O-Gr 中的含氧空位可以有效地接受空穴並通過抑製電荷複合來傳(chuan) 輸它們(men) 。O-Gr中間層的引入促進了電荷的高效遷移，改善了上層的薄膜性能，並抑製有機光電器件中的漏電流，包括有機光伏 (OPV) 和有機發光二極管 (OLED)。因此，短路電流密度增加了 11%（Jsc) 與(yu) 原始設備相比，在摻入 O-Gr 的 OPV 中觀察到。至於(yu) OLED，O-Gr的使用大大提高了器件的Max量子效率（27%）和電流效率（Cd/A）（29%）。通過引入界麵 O-Gr 調諧空穴提取可能是推進基於(yu) PEDOT:PSS 的有機光電子學的一種有前途的策略。
拉曼在通過促進氧功能化石墨烯夾層的空穴遷移來改善有機光電器件性能的国产成人在线观看免费网站
引言：聚（3,4-乙烯二氧噻吩聚苯乙烯磺酸酯）（PEDOT：PSS）因其具有有利偶極子形成、可調能態和高效空穴遷移的出色性能，被廣泛用作各種具有多層結構的有機光電器件中的空穴傳(chuan) 輸層（HTL）。然而，PSS的酸性會(hui) 導致重金屬成分從(cong) 透明導電氧化物襯底（即氧化銦錫）中溶解，從(cong) 而降低有機活性層的光伏性能。因此，從(cong) PEDOT： PSS與(yu) 有機活性層之間的界麵中分離出酸性PSS，可以有效地解決(jue) 器件的不穩定性問題。由於(yu) PEDOT 和 PSS 之間存在靜電相互作用，因此通常會(hui) 在 PEDOT：PSS HTL 中添加摻雜劑或溶劑，以操縱它們(men) 的鍵合並提高器件的功率轉換效率 （PCE）。然而，這種添加可能會(hui) 影響空穴傳(chuan) 輸材料內(nei) 的均勻性、親(qin) 水性和能級排列，從(cong) 而對其他器件參數產(chan) 生副作用。太陽能電池在器件架構中集成了HTL和有源層之間的界麵層，這不僅(jin) 可以保護活性層免受劣化，還可以促進和平衡電荷-載流子傳(chuan) 輸現象。
理想情況下，空穴界麵層應（i）易於(yu) 製造，（ii）在表麵能方麵與(yu) PEDOT：PSS HTL和活性層兼容，（iii）具有能級適合的分子軌道（HOMO），以及（iv）表現出良好的導電性和高空穴傳(chuan) 輸率。從(cong) 這個(ge) 角度來看，石墨烯（Gr）因其可調功函數和良好的電導率，比許多二維（2D）材料更受青睞。使用商業(ye) 化學氣相沉積（CVD）石墨烯被認為(wei) 是成功阻止PEDOT：PSS中酸性PSS組分滲透的有利選擇。然而，高電導率和電子空穴以及良好的電荷親(qin) 和力反而會(hui) 幹擾器件中的電荷傳(chuan) 輸。石墨烯的sp 2平麵內(nei) 碳的惰性性質不適合接受和傳(chuan) 輸空穴，導致在臨(lin) 近界麵的有機活性層處產(chan) 生相當大比例的電荷複合。為(wei) 了克服這些局限性，一種有效的方法是氧化石墨烯薄膜以提高其空穴傳(chuan) 輸能力。含氧官能團提高了PEDOT：PSS之間的表麵能，降低了接觸電阻，但可能會(hui) 降低石墨烯薄膜的物理性質並產(chan) 生多種缺陷。另一種方法是將氧化石墨烯（GO）或還原GO（rGO）薄片引入PEDOT：PSS表麵，通常通過改良的Hummer方法合成。然而，基於(yu) GO或rGO薄片的夾層存在高粗糙度和覆蓋不足的問題，這可能會(hui) 產(chan) 生（r）GO薄片的孤立結構域，並加劇透射率和空穴遷移。因此，在基於(yu) PEDOT：PSS的OPV器件中的條件下，需要同時保持石墨烯固有物理性質，包括適量的含氧官能團，以促進空穴載流子的遷移和阻斷PSS物種組分的滲透。
本研究中使用氧化石墨烯（O-Gr）作為(wei) HTL和活性層之間的空穴傳(chuan) 輸界麵緩衝(chong) 層，以提高基於(yu) PEDOT：PSS的光電器件（包括有機光伏（OPV）和有機發光二極管（OLED））的器件性能和長期穩定性。利用密度泛函理論（DFT）計算，本文提出了石墨烯在O-種功能化過程中化學結構變化的機理。O-Gr中的含氧空位可以通過抑製電荷複合來有效地接受空穴並傳(chuan) 輸它們(men) 。紫外-臭氧處理的佳幹氧化過程成功地引入了氧並在石墨烯中產(chan) 生了空位，但避免了石墨烯的強氧化。O-Gr夾層的引入促進了高效的電荷遷移，改善了上層的薄膜性能，並抑製了有機光電器件（包括有機光伏（OPV）和有機發光二極管（OLED））中的漏電流。因此，采用 O-Gr 的 OPV 器件在開路電壓為(wei) 0.716 V能達到PCE（8.20 %），短路電流密度（JSC） 為(wei) 17.18 mA/cm2，填充因子 （FF） 為(wei) 66.9 %，該結果與(yu) 基於(yu) PEDOT：PSS 的 OPV （PCE = 7.37 %）具有相當的出色光伏性能。有趣的是，該設備長期穩定性時間可達20天。同時，當使用CVD石墨烯作為(wei) 空穴界麵層時，OPV器件包括PCE、PCE在內(nei) 的所有參數都顯著降低。結合理論和實驗研究，我們(men) 提出了一種可行的機製來解釋觀察到的性能和穩定性的增強。通過將O-Gr引入OLED，也證明了其對PEDOT： PSS空穴注入層（HIL）的影響。與(yu) 基於(yu) PEDOT：PSS的原始OLED相比，帶有O-Gr的OLED的量子效率大大提高。本研究表明，少量含氧空位可以顯著促進空穴傳(chuan) 輸/注入，而不影響石墨烯的二維結構。我們(men) 采用O-Gr作為(wei) 空穴界麵層的方法抑製了不需要的電荷複合，改善了界麵性能，從(cong) 而提高了有機光電器件的性能和穩定性。
本文采用拉曼光譜、FT-IR和XPS分析了CVD石墨烯在O-官能團化前後的化學結構變化（圖1）。從(cong) 而分析O-Gr/PEDOT：PSS層的特性。
在拉曼光譜中，在1350、1590和2700 cm−1處觀察到D、G和2D峰分別對應於(yu) 起源於(yu) 缺陷的sp3 C峰，石墨烯平麵內(nei) 的sp2 C峰，以及石墨烯層的標誌。O-種官能團化後ID/IG比率略有增加，表明O-Gr結構中的缺陷密度產(chan) 生了一定量的彈性散射。I2D/IG比值的降低是由於(yu) O-Gr的碳原子和氧原子之間形成共價(jia) 鍵從(cong) 而使晶體(ti) 向非晶體(ti) 的轉變。此外，含氧的n型摻雜空位的存在導致G峰和2D峰位有輕微紅移。詳細來說，石墨烯原始G峰移從(cong) 1594cm−1移至 1582cm−1，而 O-Gr 的 2D 峰值從(cong) 2676cm−1 紅移至2683cm−1。G峰和2D峰的輕微紅移可能與(yu) 石墨烯平麵外的負偶極矩有關(guan) 。這種負偶極矩會(hui) 導致石墨烯的疏水性及其HOMO水平發生變化。此外，2450cm−1-光譜波段，可以分為(wei) D（1350 cm−1） 和D“振動模式（27250px−1）的組合，表示強度的增加。這一觀察結果可以一致地通過C鍵鍵斷裂以產(chan) 生微小的空位來解釋，這些空位會(hui) 影響石墨烯聲子色散中K點附近的現有頻率。此外，這一特征可以誘導O-Gr成為(wei) 均勻的薄膜，並改善了空穴傳(chuan) 輸/注入。通過FT-IR（圖1b）和XPS（圖1c和1d）的光譜，也證實了石墨烯薄片的氧功能化。與(yu) 具有極惰性的CVD石墨烯的FT-IR光譜相比，O-Gr樣品的光譜顯示出大量的含氧官能團，如O-H為(wei) 3400cm−1，C-H為(wei) 1502cm−1，C-O為(wei) 1236cm−1。紅外吸收結果與(yu) 拉曼吸收結果一致。石墨烯的C1s XPS光譜（圖1c）在284.8 eV（C-C）、286.0 eV（C-O）和289.0 eV（O-C=O）處有三個(ge) 峰，而O1s光譜（圖3d）在530.5 eV （C=O）、532.2 eV （C-O）和533.8 eV （O-H）處形成三個(ge) 峰。應該注意的是，在FT-IR紅外光譜中檢測到的含氧官能團數量很少，這與(yu) CVD_Gr的XPS結果一致，這可以歸因於(yu) 石墨烯碳邊緣的吸收的水分。O物種官能化後，C-O鍵的峰強度增加，在288.6 eV （C=O）處觀察到峰值。在O1s光譜中，在531.9和533.4 eV峰的強度也有所增加。由於(yu) 產(chan) 生了適當的空位，石墨烯表麵含有羰基等O種官能團的比例增加。
圖 1物種官能化前後石墨烯的化學結構：（a）拉曼光譜;（b） 傅裏葉變換紅外光譜;（c，d）C1s和O1s XPS測量。
另外通過OPV性能測試、OLED性能測試表明，這是一種通過在活性層和PEDOT：PSS之間插入O官能團能化石墨烯夾層，同時提高空穴遷移性能和長期耐久性。利用 O-Gr 層氧官能團的空位，使基於(yu) O-Gr 的 OPV 能夠實現 8.34% 的高 PCE，並具有出色的器件穩定性的有效途徑，這優(you) 於(yu) 通常報道的含/不含 CVD_Gr PEDOT：PSS HTL。器件性能的提高歸因於(yu) 親(qin) 水性O-Gr增強了空穴選擇性傳(chuan) 輸和表麵能的調節。O-Gr夾層有效地抑製了PEDOT：PSS中酸性PSS組分向有機活性層界麵的滲透，大大提高了其長期穩定性。與(yu) 基於(yu) 裸PEDOT：PSS的OLED相比（即分別為(wei) 11.1%的量子效率和38.7 cd/A的電流效率），帶有O-Gr夾層的OLED也表現出13.8%的量子效率和48.4 cd/A的電流效率。可以說，O-Gr中的含氧空位為(wei) OPV和OLED中的空穴傳(chuan) 輸/注入提供了合理的途徑。總體(ti) 而言，我們(men) 的研究結果表明，通過在活性層和PEODT：PSS層之間插入O-Gr夾層來設計界麵性能，為(wei) 製造具有高性能和長期耐久性的有機光電器件提供了很好的方向。
文章信息：該成果以“Boosting hole migration through oxygen species–functionalized graphene interlayer for organic-based optoelectronic devices with enhanced efficiency and long-term durability”為(wei) 題發表在知名期刊Journal of Applied Surface Science 上，成均館大學為(wei) Unbeom Baeck 等為(wei) 第1作者。
本研究采用的是Nanobase的XperRamS共聚焦顯微拉曼光譜儀(yi) 係統。
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