通過太陽能轉化為(wei) 化學能，TiO2在解決(jue) 環境問題上具有很大的潛力。然而由於(yu) 其較差的光響應(小於(yu) 400 nm)，極大地限製了其大規模
国产成人在线观看免费网站。天津工業(ye) 大學趙曉明團隊首次以酰胺肟化聚丙烯腈(PAN)纖維為(wei) 載體(ti) ，通過簡單的水熱法合成了一種可見光驅動的TiO2催化
劑。纖維狀雙齒配體(ti) 不僅(jin) 通過配體(ti) -金屬電荷轉移(LMCT)敏化促進TiO2的可見光捕獲，而且促進了TiO2中N原子的摻雜。這種獨特的
結構使得TiO2在可見光(λ > 420 nm)照射下具有很高的光催化活性，可以降解多種新型有機汙染物，這是由LMCT和N型摻雜機製共同
決(jue) 定的。該項研究結果可能為(wei) 設計可見光驅動的環境修複光催化劑提供一種新的策略。
引言
通過太陽能轉化為(wei) 化學能，TiO2在解決(jue) 環境問題上具有很大的潛力。然而由於(yu) 其較差的光響應(小於(yu) 400 nm)，極大地限製了其大規模
国产成人在线观看免费网站。天津工業(ye) 大學趙曉明團隊首次以酰胺肟化聚丙烯腈(PAN)纖維為(wei) 載體(ti) ，通過簡單的水熱法合成了一種可見光驅動的TiO2催化
劑。纖維狀雙齒配體(ti) 不僅(jin) 通過配體(ti) -金屬電荷轉移(LMCT)敏化促進TiO2的可見光捕獲，而且促進了TiO2中N原子的摻雜。這種獨特的
結構使得TiO2在可見光(λ > 420 nm)照射下具有很高的光催化活性，可以降解多種新型有機汙染物，這是由LMCT和N型摻雜機製共同
決(jue) 定的。該項研究結果可能為(wei) 設計可見光驅動的環境修複光催化劑提供一種新的策略。
實驗
該實驗中以PAN纖維為(wei) 載體(ti) ，製備了一種新型TiO2催化劑。通過羥胺對PAN纖維改性得到酰胺肟化PAN纖維（AO-PAN）。以P25
懸浮液代替TiO2溶膠，得到了AO-PAN負載P25的催化劑（P25-PAN）。
表征與(yu) 分析
如上圖（a）是PAN、AO-PAN和TiO2催化劑的紫外-可見漫反射光譜。純TiO2與(yu) P25光譜幾乎差不多，隻吸收紫外區域的光（低於(yu)
400nm）。PAN纖維本身不吸收可見光，而酰胺肟化使AO-PAN在500nm以下有輕微的吸收。TiO2- PAN比P25-PAN具有更高的可
見光吸收能力，這是因為(wei) TiO2溶膠比晶態良好的TiO2更容易與(yu) AO-PAN配合。此外，TiO2-PAN的強可見光響應也可能與(yu) N摻雜有
關(guan) ，通過N 2pπ向Ti dxy的轉變，引起了400 ~ 550 nm左右的吸收增強。相反，P25-PAN不應該摻雜N，因為(wei) 絡合作用幾乎不會(hui) 影響
TiO2結晶。通過改變AO-PAN中的CP%值，我們(men) 還研究了酰胺肟基的數量對TiO2-PAN光學吸收的影響(圖b)。結果表明，TiO2-PAN
的可見光吸收強度高度依賴於(yu) 其丁腈轉化，進一步證實了酰胺肟基團在延長TiO2可見光區光響應方麵發揮了關(guan) 鍵作用。
為(wei) 了證明纖維狀催化劑中有效的電荷轉移，我們(men) 展示了固定TiO2後的AO-PAN光發射變化的光譜。為(wei) 避免TiO2的激發，在400 nm激
發波長下獲得了AO-PAN、P25-PAN和TiO2- PAN的PL光譜。如上圖a所示，由於(yu) 分離電荷的穩定性較差，AO-PAN在450 nm左右表
現出明顯的PL吸收，而P25-PAN和TiO2- PAN的PL強度明顯較弱，吸附範圍更廣，說明TiO2負載可以顯著提高電荷分離效率，證明了
光電子從(cong) 纖維配體(ti) 轉移到TiO2的電荷轉移複合物的成功形成。
如上圖b所示，TiO2-PAN和P25-PAN的衰減曲線用雙指數函數擬合得很好，並據此計算了它們(men) 的壽命。結果表明，TiO2-PAN的載流
子壽命(2.075 ns)高於(yu) P25-PAN (1.275 ns)，進一步證明了TiO2-PAN中有效的電荷分離。
如上圖為(wei) 可能的光催化機製。在可見光照射下，酰胺肟基配體(ti) 直接激發電子到TiO2導帶，並伴隨著AO-PAN中生成的h+（空穴）。然
而, 與(yu) 以往研究不同的是，纖維支撐體(ti) 並未經曆明顯的TiO2自降解和裂解，因此，氧化能力較低的有機配體(ti) 中生成的空穴可以通過捕獲
光催化過程中產(chan) 生的還原物種的一個(ge) 電子來恢複。此外，酰胺肟配位產(chan) 生的N摻雜劑也提供了可見光活性電荷轉移的途徑，電子從(cong) N
2p能級被激發到TiO2導帶。生成的導帶電子可以與(yu) 捕獲的溶解氧反應生成O2−，這是染料降解的主要ROS。
文章信息
這一成果以“Facile synthesis of amidoximated PAN fiber-supported TiO2for visible light driven photocatalysis”為(wei) 題發表
的，天津工業(ye) 大學韓振邦副教授和趙曉明教授為(wei) 論文的通訊作者。
本研究采用的是Nanobase XperRam S共聚焦光電測試係統。
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