在Haber-Bosch工業(ye) 過程是在劇烈條件下N2和H2來產(chan) 生NH3的方法來實現的，此過程中伴有大量的能源消耗和CO2氣體(ti) 的排放。而
仿生光催化氮還原技術是一種很有前途的技術，此技術是將Fe離子引入到含有的Mo的半導體(ti) 催化技術中建立一個(ge) 有趣的N2還原仿生
效應來部分替代傳(chuan) 統的Haber-Bosch工業(ye) 過程，通過拉曼光譜和時間衰變熒光光譜來分析光催化氮還原技術，通過分析可得還原大氣
中的氮來固定氮在生態係統和社會(hui) 經濟發展係統中都有著非常重要的作用。
MoTe2作為(wei) TMDs（過渡金屬硫化物）家族中活撥的一員有著交替堆疊的二維層狀結構，在常溫下有著小的直接帶隙（0.9-1.1eV）和
很好的理論電子遷移率（>200cm2V-1s-1），帶隙特征表明其有利於(yu) 可見光和近紅外光的吸收。因此此文章報道了基於(yu) Fe摻雜的2D
MoTe2納米片的新型光催化氮還原仿生係統。使用拉曼-熒光光譜測試係統（XperRam 200，Nanobase），通過拉曼Mapping
（532nm的激發光）和熒光壽命成像（485nm的激發光）來分別記錄拉曼光譜和時間分辨熒光衰減光譜。如下圖1為(wei) 純物質在532nm
激發光下的MoTe2,1% Fe-MoTe2，2% Fe-MoTe2和5% Fe-MoTe2拉曼光譜圖，從(cong) 圖中可以看出對於(yu) 理想的2H-MoTe2結構有三個(ge)
拉曼活性模型，根據第一性原理計算和圖1中的插入圖可知，兩(liang) 個(ge) 明顯的峰（A1g和E12g）可被指認為(wei) 兩(liang) 個(ge) 振動模式。相比較2%和5%
的Fe-MoTe2，在170cm-1（A1g）和230cm-1（E12g）振動處可觀察到明顯的藍移現象，這表明低濃度的Fe離子摻雜會(hui) 導致
MoTe2晶格對稱性的選擇性的輕微破壞。
圖1 在532nm激發光下的純的MoTe2, 1% Fe-MoTe2，2% Fe-MoTe2和5% Fe-MoTe2拉曼光譜圖
圖2（a）顯示了具有代表性樣品的2% Fe-MoTe2的HRTEM（高分辨透射電鏡）顯示了連續的平麵間距為(wei) 0.305nm，其對應於(yu) 2H-
MoTe2的（100）晶格平麵。並且四個(ge) 不同地區相對應的快速傅裏葉轉換（FFT）研究了微量Fe離子摻雜的摻雜後對MoTe2晶格的影
響。傅裏葉圖中①和④的區域現實了單晶MoTe2的六方結構，但是在傅裏葉轉化圖②和③的區域內(nei) 湧現出了雜質相，表明引入的Fe離
子的尺寸，此結果從(cong) 微觀結構上直觀的說明了Fe離子的摻雜將會(hui) 導致MoTe2部分晶格的變化。圖2（b）顯示了高角度環形暗場
（HADDF）掃描透射電鏡（STEM）和2% Fe-MoTe2納米片其相對應的元素mapping圖，可以發現這些納米片的主要組成為(wei) Mo和
Te，並且Fe元素在MoTe2納米片上均勻分布。
圖2 （a）2% Fe-MoTe2的HRYEM圖和四個(ge) 不同區域的電子衍射模型圖譜；（b）2% Fe-MoTe2的HADDF-STEM mapping圖
為(wei) 了表明Fe離子摻雜對催化作用的影響，此實驗在可見光照射下分別對純的MoTe2，1% Fe-MoTe2，2% Fe-MoTe2和5% Fe-
MoTe2 的光催化氮還原做了如圖3所示的測試，結果顯示在可見光照射純的MoTe2 120min後可觀察到NH3的產(chan) 量很低，而在有Fe離
子摻雜的條件下NH3的產(chan) 量有了很大的提高，在2% Fe-MoTe2中NH3的產(chan) 量為(wei) 純的MoTe2 NH3產(chan) 量的11倍，並且呈現單調增長的趨
勢。然而在5% Fe-MoTe2中Fe離子的摻雜對光催化有抑製作用，這表明過多的Fe離子摻雜可能是光誘導載流子的複合中心。同時，通
過四次循環實驗測試了2% Fe-MoTe2對氮還原光催化穩定性的影響。如圖3（b）所示，很明顯，2% Fe-MoTe2在經過多次循環中對
於(yu) 氮還原表現出很好的穩定性，同時其化合價(jia) 在經過四次循環之後幾乎沒有明顯的變化，這表明樣品有很好的結構和催化穩定性。
圖3 （a）可見光照射下純的MoTe2, 1% Fe-MoTe2，2% Fe-MoTe2和5% Fe-MoTe2光催化氮還原；
（b）可見光下2% Fe-MoTe2氮還原穩定性測試
因此，組成的仿生“MoFe-cofactor”可以通過Fe3+/Fe2+和Mo6+/Mo4+的單電子和雙電子的氧化還原反應有效的促進電荷載體(ti) 的
傳(chuan) 送與(yu) 分離。光催化測試表明Fe摻雜MoTe2的光催化氮還原活性有明顯的增長，並且是純MoTe2的11倍之多。此方法為(wei) 高效氮還原提
供了一種新型仿生二維光催化劑。
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