拉曼測試中的二維材料通常還需要使用二次諧波來表征樣品的結構與(yu) 對稱性，其測量的準確性較高的依賴於(yu) 激發光的偏振態，在不同的多功能拉曼光學係統中所使用的測試方法的光學結構原理也不同，常見的二次諧波測量方式有三種，且各有其優(you) 缺點。
拉曼測試中二次諧波的測量方式
二次諧波測量方式一般有以下3種，第①種是基於(yu) 二向色鏡，第②種是基於(yu) 反射式，第三種是基於(yu) 低通濾光片。
圖1
利用二向色鏡的方式是常見的測量二次諧波的光路，原理如上圖1所示。它是將飛秒激光器的激光源引入光路中，通過二向色鏡將激發光向下反射到顯微鏡中，顯微鏡物鏡不僅(jin) 將基頻光聚焦到樣品上，同時也收集樣品表麵激發出來的二次諧波光，然後基頻光被二向色鏡阻擋，二次諧波光則透過二向色鏡入射到光譜儀(yi) 中。由於(yu) 二次諧波測試總是伴隨著激發光偏振態的改變，而該偏振態的改變取決(jue) 於(yu) 起偏偏振方向與(yu) 半波片快軸的夾角，所以光路中還放置了起偏器和檢偏器以及偏振態改變裝置--半波片，起偏器和半波片放置在二向色鏡前，檢偏器放置在光譜儀(yi) 前。起偏器將激發光起偏，半波片將線偏激發光轉變為(wei) 特定角度的線偏振光，檢偏器則檢測激發出來的二次諧波的偏振狀態。如果不通過半波片改變激光的偏振態，可通過另一種方法。入射激光的偏振方向在空間保持不變，將待測樣品放置在一個(ge) 可旋轉的載物台上，隨著樣品台的旋轉，樣品在空間上也旋轉了該角度，因此入射激光的偏振方向角相對於(yu) 樣品也同步發生了變化。但是該方法需要將樣品放置在載物台的中心位置，且載物台旋轉時需要把控速度，否則旋轉時產(chan) 生的離心力可能會(hui) 將樣品甩出原始位置，因此需要物理方法將樣品吸附在載物台表麵。
圖2
第②種是反射式二次諧波測量係統，光路原理如上圖2所示。飛秒激光器經過反射鏡入射到顯微係統物鏡中一側(ce) ，激發樣品產(chan) 生二次諧波，同時物鏡收集二次諧波從(cong) 另一側(ce) 回到光譜儀(yi) ，由於(yu) 沒有濾光係統，在光譜儀(yi) 前方還需放置帶通或低通濾波片。兩(liang) 束光束之間存在一定的位置偏差，又需要耦合到顯微鏡係統中，所以激發光與(yu) 信號光的空間夾角需要足夠小，光程足夠長。如果激發光斑較大，可能還需要更換大通光口徑和大數值孔徑的物鏡。上圖中起偏器和半波片置於(yu) 反射鏡之後，因此到達樣品表麵的激發光偏振態會(hui) 很純正。
圖3
第三種利用低通濾光片替代了上述兩(liang) 種方案中二向色鏡和反射鏡的功能。傾(qing) 斜濾光片式測量光路的光路原理圖如圖3所示。激發光由反射鏡斜入射到以較小角度（0°-2°）傾(qing) 斜放置的低通濾光片上，長波段的激發光被反射到顯微係統物鏡中聚焦到待測樣品表麵，短波段二次諧波依然通過該物鏡收集並同軸透過低通濾波片入射到光譜儀(yi) 中。由於(yu) 係統空間的原因，其起偏器和半波片放置在反射鏡前，檢偏器仍放置在光譜儀(yi) 前。與(yu) 利用二向色鏡不同，二向色鏡90°改變光路，其表麵鍍的介質膜會(hui) 影響激發光的偏振狀態，所以旋轉半波片時得到的線偏振狀態會(hui) 與(yu) 入射到樣品材料上的偏振狀態存在較大的誤差。而濾光片幾乎以垂直角度反射激發光，所以入射光偏振狀態控製的更為(wei) 精確。
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