拉曼光譜已成為(wei) 研究二維材料的核心實驗工具之一，包括石墨烯、黑磷、過渡金屬硫族化合物和其他層狀材料。如果仔細控製入射光子和散射光子的偏振，聲子模式的拉曼散射的選擇規則允許精確的模式分配，這在使用非偏振光的拉曼散射測量中並不總是可能的。此外，低頻偏振拉曼光譜可用於(yu) 確定各向同性平麵應變或各向異性二維模的晶體(ti) 取向。
二維材料低頻偏振拉曼測量係統的注意事項
一般來說，拉曼散射光大約比瑞利散射光弱106倍。如果有很大一部分瑞利散射光進入光譜儀(yi) ，那麽(me) 光譜儀(yi) 內(nei) 部的散射光會(hui) 產(chan) 生一個(ge) 顯著的背景信號，這個(ge) 背景信號會(hui) 壓倒拉曼信號。為(wei) 防止瑞利散射光進入光譜儀(yi) ，應使用大於(yu) 6的組合光密度(OD)的濾光片。傳(chuan) 統上采用雙級單色器作為(wei) 濾光片來阻擋瑞利散射光，但其體(ti) 積較大，傳(chuan) 輸效率較低。由多種介電材料塗層製成的精密幹涉濾光片常用於(yu) 商用拉曼光譜儀(yi) ，使用簡單，傳(chuan) 動效率高。然而，截止頻率通常被限製在100波數。基於(yu) 熱折變玻璃的濾光片技術的發展使得濾光片的截止頻率低至5 波數。這提供了一個(ge) 獨特的機會(hui) ，使用高通量的單級光譜儀(yi) 訪問低於(yu) 100波數的低頻區域。由於(yu) 這些體(ti) 全息布拉格陷波濾波器的典型OD值在3到4之間，因此使用2到3個(ge) 這樣的濾波器可獲得較佳的結果。
圖1給出了基於(yu) 共焦顯微拉曼係統的低頻偏振拉曼測量係統。由於(yu) 二維材料樣品非常小和薄，需要結合顯微鏡係統將激光束聚焦在樣品上，並使用後向散射幾何，即使用相同的物鏡將激光束聚焦在樣品上並收集散射光。第①個(ge) 有波長都被傳(chuan) 輸。光譜儀(yi) 入口狹縫前的缺口濾光片進一步去除瑞利散射光。當不需要低頻範圍時，可以用一個(ge) 簡單的分束器代替第①個(ge) 陷波濾波器，並可以在入口縫前使用截止頻率為(wei) 100波數的常規陷波濾波器。
圖一
為(wei) 了控製入射光的偏振狀態，在物鏡前放置一個(ge) 波片。如果使用半波片，線極化方向可以相對於(yu) 樣品旋轉。如果使用四分之一波片，入射的線偏振光狀態可以改變為(wei) 圓偏振或橢圓偏振。在光譜儀(yi) 前放置另一個(ge) 偏振器(分析儀(yi) )和一個(ge) 波片，以選擇所需的散射光偏振分量。所述分析儀(yi) 的角度設置為(wei) 使具有特定偏振的光子通過；由於(yu) 光柵光譜儀(yi) 的吞吐量可以產(chan) 生顯著的偏振依賴性，從(cong) 而使信號的偏振依賴性發生顯著扭曲，因此采用半波片來保持進入光譜儀(yi) 的信號的偏振方向相對於(yu) 光柵槽方向不變。
由於(yu) 大多數光學元件都有一定程度的偏振依賴性，因此在設計光學係統時必須謹慎，以獲得準確的結果。例如，由於(yu) s偏振和p偏振的反射率不同，入射到鏡子上的光應該是純s偏振或p偏振，以避免由於(yu) 反射而引入橢圓偏振。即使如此小心，也不能完全排除光學元件的退極化效應。物鏡的高數值孔徑也會(hui) 導致小的退極化效應。雖然這些影響通常很小，可以忽略不計，但如果需要以更高的精度分析偏振依賴性，則需要基於(yu) Stokes-Mueller方法的更仔細的校準程序。
激光束通過顯微鏡物鏡聚焦到樣品上，它也收集和準直散射光。用於(yu) 二維材料的典型激光功率約為(wei) 100μW，光束尺寸為(wei) 1μm，以避免局部加熱而損壞樣品。激發能(波長)應慎重選擇。由於(yu) 共振效應，許多二維材料的拉曼光譜隨激發能發生顯著變化。在石墨烯的例子中，二維帶來自於(yu) 雙(或三重)共振拉曼過程，峰值位置和形狀強烈依賴於(yu) 激發能量，因為(wei) 二維帶中的聲子與(yu) 通常的單聲子拉曼過程不同，具有有限的動量。由於(yu) 散射過程不僅(jin) 敏感地依賴於(yu) 所涉及的聲子模，而且還依賴於(yu) 區域邊界附近電子帶的細節，因此線的形狀隨著激發能的變化而變化。在各向同性tmd的情況下，強激子效應強烈影響光學性質。當激發能與(yu) A或B激子的能量相匹配時，由於(yu) 強共振效應，許多禁限拉曼模得到增強。Davydov分裂模在某些材料中隻在一定的激發能範圍內(nei) 觀察到。對於(yu) 各向異性的二維材料，極化依賴隨激發能的變化而變化。
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