門控拉曼起源於(yu) 20世紀70年代，隨著亞(ya) 納秒範圍內(nei) 脈衝(chong) 激光係統的出現，以及計算機可控探測器的可用性。
門控（TG)拉曼的發展曆史
1972年，Perry P. Yaney首次国产成人在线观看免费网站門控拉曼原理從(cong) 實驗和理論上證明了熒光幹涉還原的概念。另一位先驅是Richard Van Duyne，他也是表麵增強拉曼效應的發現者之一。1974年，Van Duyne研究小組首次通過實驗證明，使用羅丹明6g染料摻雜苯樣品可以抑製熒光，同時通過光電倍增管(PMT)和脈衝(chong) 氬離子激光源在488nm激發下的組合來提高信噪比。1976年，Yaney使用與(yu) Van Duyne等人類似的裝置，但使用不同的脈衝(chong) 激發源(ps脈衝(chong) Nd:YAG, 532 nm摻釹釔鋁石榴石激光器)，發現TG拉曼與(yu) 連續拉曼相比，在較短的激光脈衝(chong) 寬度(約200 ns)下顯著改善了苯中吖啶橙的三個(ge) 主要拉曼波段的光譜結果。他還指出，環境光不會(hui) 幹擾門控拉曼光譜結果，並且在熒光存在下提高了弱拉曼信號的信噪比。此外，他指出，樣品中的同步熒光過程限製了拉曼檢測，門控原理允許使用短門控時間，並且可以接受更高的暗電流檢測器，例如未冷卻的pmt。同年，Harries等人首次將TR實驗中的熒光背景抑製水平與(yu) 在992 cm−1熒光團摻雜的苯拉曼帶上連續激發的水平進行了比較。
當時的激光係統和探測器需要大型、複雜的設備，需要非常精確的設備校準。到1985年，Deffontaine等人正在測試皮秒(ps)時間門控的主動和被動方法，目的是結合同步條紋相機檢測和光學Kerrgate來提高信噪比;然而，他們(men) 注意到這種方法的適用性有限。同年，Watanabe等人利用快速門通PMT-MCP排列和570nm ps脈衝(chong) 激光，在31 ps的超短TG窗口中證明了乙醇摻雜羅丹明6 G的熒光抑製。一年後，1986年，Everall等人和Howard等人分別證明，使用ps脈衝(chong) 激光係統，在TG模式下檢測MCP時，來自染料(rubrene)的大部分熒光光子可以從(cong) 苯的純拉曼信號中剔除。由於(yu) 當時的8位計算機限製了ps脈衝(chong) 激光激發和MCP采集，因此隻能觀察到一個(ge) 拉曼帶，即苯(992 cm−1)，而rubrene則依次添加。在此之前，熒光排斥反應隻有在非熒光樣品上測試，如苯或己烷，它們(men) 被摻雜熒光染料。隻能研究這些樣品中較突出的拉曼波段，而不是整個(ge) 光譜。在接下來的幾年裏，門控拉曼的各種国产成人在线观看免费网站出現了。例如，1987年Petrich等人用Nd:YAG ps脈衝(chong) 激光檢測了血紅蛋白的共振TR拉曼。1993年，Tahara和Hamaguchi使用基於(yu) iccd的條紋相機和532 nm Nd:YAG激光器，在10 ps的時間分辨率下，在二苯甲酮的TR拉曼測量中證明了熒光背景抑製。Moon等人於(yu) 1994年使用脈衝(chong) 532 nm激發的ps TG拉曼光譜儀(yi) ，通過放大重建渾濁介質(水)的三維圖像，並將其成像到CCD探測器上。Deffontaine等人於(yu) 1985年首次描述了光學Kerr效應與(yu) TG拉曼效應的結合。在他們(men) 的工作中，克爾介質(1mm厚的CS2電池)的折射率的改變響應於(yu) 交叉偏振片之間的ps激光，被国产成人在线观看免费网站於(yu) TG拉曼檢測的光快門，而不是探測器本身的門控。後來在1999年，使用類似的ps Kerr門控方法，Matousek等人成功地證明了使用更先jin的液氮冷卻CCD陣列探測器對4-(二氰乙烯)-2-甲基6-(對二甲氨基苯基)- 4h -吡喃(DCM)摻雜乙腈的熒光抑製，並且由Yoshizawa和Kurosawa在超短(fs)範圍內(nei) 獨立地使用不同的設置。通過他們(men) 的方法，Matousek小組在可變門控時間內(nei) 實現了熒光抑製，Min值可達1 ps，而吉澤和黑澤明實際上能夠在亞(ya) 皮秒範圍內(nei) 實現結果。然而，Matousek小組的設置zui初包括一個(ge) 完整的實驗室房間，盡管他們(men) 在2001年通過使用高性能ps Kerr柵極顯著提高了該係統的性能。從(cong) 九十年代中期到千禧年，多方申請了各種技術。這包括美國海軍(jun) 部長關(guan) 於(yu) TG拉曼放大技術，涉及TG和表麵增強拉曼光譜(SERS)和TG成像的使用，由麻省理工學院(MIT)進行。
多個(ge) 研究組對TG-SERS進行了研究，包括Lecomte等人於(yu) 1998年通過TR表麵增強共振拉曼光譜研究血紅素蛋白的電子轉移動力學。此外，Steven Bell對TR共振RS進行了很好的概述。
2004年，Martyshkin等人利用2ps快脈衝(chong) 785 nm Ti:藍寶石激光激發源與(yu) 增強門控/調製CCD相結合，實現了高熒光固體(ti) 樣品的熒光抑製，時間分辨率約為(wei) 150ps。2007年，Efremov等人采用了類似的方法，但采用了共振拉曼，使用冷卻的ICCD與(yu) 藍色ps激發源相結合，滅滅了紫外區黃蛋白樣品的熒光。
圖1
圖1以時間軸的形式提供了一個(ge) 簡短的總結，其中包括上麵描述的精選文章，以及門控拉曼的技術驅動因素，例如亞(ya) 納秒脈衝(chong) 激光係統作為(wei) 門控拉曼的關(guan) 鍵組件，以及適用於(yu) 門控模式下收集拉曼光子的不同類型的探測器變體(ti) 。
如圖1所示，千禧年之後cmos spad的出現對門控拉曼的發展起到了重要的推動作用。隨後，在2011年，CMOS SPAD技術首次作為(wei) 探測器技術国产成人在线观看免费网站於(yu) 拉曼国产成人在线观看免费网站。
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