時間門控(TG)拉曼光譜(RS)已被證明是一個(ge) 有效的技術解決(jue) 方案，即樣品誘導熒光掩蓋拉曼信號在光譜檢測。熒光抑製的技術方法已經走過了漫長的道路，因為(wei) 早期實施的大型和昂貴的實驗室設備，如光學克爾門。如今，有更多價(jia) 格實惠的小型選擇可供選擇。這些改進主要是由於(yu) 光譜和電子元件生產(chan) 的進步，從(cong) 而降低了設備的複雜性和成本。拉曼光譜的一個(ge) 重要組成部分是脈衝(chong) 激光激發源與(yu) 靈敏快速探測器之間的時間精確同步(皮秒範圍)。該探測器能夠在短脈衝(chong) 激光中采集拉曼信號，而在探測器死區時間內(nei) ，具有較長延遲的熒光發射被抑製。由於(yu) 其短的測量占空比，TG拉曼也可以抵抗環境光和熱輻射。
門控拉曼技術的優(you) 勢
近年來，超靈敏和快速探測器的研究重點集中在門控和增強電荷耦合器件(Iccds)或cmos單光子雪崩二極管(SPAD)陣列上，它們(men) 也適用於(yu) TG RS, SPAD陣列具有更高的靈敏度，與(yu) 門控ccd相比具有更好的時間分辨率，並且不需要過多的探測器冷卻。
傳(chuan) 統拉曼光譜(RS)的致命弱點是樣品誘導熒光發射。這是一個(ge) 競爭(zheng) 現象，發生在相對較弱的拉曼散射下，並且可以模糊整個(ge) 拉曼光譜，使材料的識別或量化成為(wei) 不可能。解決(jue) 這一問題的有效方法是時間門控(TG)，這是信號處理中常用的一種技術。熱重光譜的目的是測量特定時間段內(nei) 的信號，從(cong) 而實現對瞬態過程的監測。早在20世紀70年代，隨著科學家們(men) 在測量過程中尋找去除熒光背景信號的方法，TG就進入了RS領域。然而，TG拉曼直到zui近幾年才開始商業(ye) 化。為(wei) 了擴大RS的普遍適用性，克服熒光限製是很重要的。
RS基於(yu) 從(cong) 激發波長位移的光子的非彈性散射，稱為(wei) Stokes和AntiStokes位移。它用於(yu) 提供給定樣品中受激分子的信息。與(yu) 紅外光譜(IR)類似，該信息可用於(yu) 研究材料在不同聚集狀態(固體(ti) 、液體(ti) 或氣體(ti) )下的化學或生物指紋。然而，波段強度和選擇規則是兩(liang) 種振動光譜技術之間的重要區別。在紅外光譜中，分子極化度的躍遷從(cong) 激發波長轉移，而紅外光譜則與(yu) 過渡偶極矩有關(guan) 。RS通常使用單色激發光源(激光)，而IR則可以使用更寬的激發光源(LED或鹵素燈)。
RS相對於(yu) IR的基本優(you) 勢是，它可以用於(yu) 研究液體(ti) 或潮濕樣品，而不會(hui) 受到水響應的強烈幹擾。如果樣品中水的濃度較低，這兩(liang) 種技術通常是互補的。總的來說，任何分析技術的適用性也取決(jue) 於(yu) 樣品本身的性質，因為(wei) 固體(ti) 材料、液體(ti) 中的顆粒和液體(ti) 中的液滴/氣泡的光學散射效率各不相同，例如，這可能導致光子多次散射，使定量和定性分析具有挑戰性。
一般來說，與(yu) 許多其他分析方法不同，兩(liang) 種振動光譜方法都可以快速獲得測量結果。然而，RS提供了全套的旋轉和振動光譜信息，否則隻能通過結合中紅外和遠紅外探測技術來獲得。不幸的是，拉曼散射很弱:在大約107個(ge) 激光激發光子中，隻有一個(ge) 拉曼光子被非彈性散射。通過將激光功率增加到中等水平，優(you) 化探測器集成時間，並確保激光和收集點正確聚焦到目標而不損壞樣品，可以獲得足夠的RS信號強度。檢測到的拉曼信號的質量取決(jue) 於(yu) 幾個(ge) 因素，這些因素與(yu) 儀(yi) 器本身、被檢測樣品、設置或周圍條件有關(guan) 。這些因素可以包括(a)探測器本身，或當光譜儀(yi) 探測器冷卻和/或溫度穩定時可以限製的探測器發射噪聲，(b)零星但高強度的宇宙射線探測，(c)黑體(ti) 輻射，(d)環境光，如led或白熾燈泡，以及汞蒸氣或氣體(ti) 放電燈，以及(e)熒光和其他類型的光致發光幹擾。在沒有環境光幹擾的情況下進行拉曼測量的常見解決(jue) 方案是在黑暗空間中測量，或者將樣品放置在雜散光密封的樣品外殼中。拉曼測量中熒光的廣譜幹擾是目前使用RS的所有領域麵臨(lin) 的主要挑戰，並限製了其更廣泛的国产成人在线观看免费网站。例如，每個(ge) 分子的低拉曼有效截麵(拉曼散射約為(wei) 10−31至10−29 cm2)依賴於(yu) λexc(激發波長);周圍的折射指數(樣品介質)對熒光的有效橫截麵每分子約為(wei) 10−16 cm2，顯然難以獲得具有強熒光樣品的可行拉曼測量結果。
熒光背景可能來自樣品/溶劑中的雜質，樣品的基質成分(特別是這些成分是有色的)或分析物本身。熒光背景也可能來自光譜儀(yi) 路徑中的光學元件，如透鏡塗層。有時，鏡片或光纖接頭上的指紋可能會(hui) 引起熒光。拉曼信號強度(I)是激光基本波長的函數。它與(yu) 激光波長的四次方、激光輻射強度(IL)、散射分子的數量密度(N)(其中大部分可能來自樣品誘導的熒光，參見式(2))和極化率變化(δα/δq)(如式(1)所示)成正比:
拉曼信號的強度隨著入射光頻率的四次冪而增加。如圖1所示，在可見光光譜區域(530 nm左右)，拉曼輻射和熒光輻射較高，但在近紅外光譜範圍內(nei) 則降低。
圖1
圖1也可以擴展到更短的波長，即紫外光譜範圍，在很短的波長下，熒光不再是問題，但紫外激光產(chan) 生的樣品降解的風險增加了。在可用拉曼散射量和熒光減少量之間的一個(ge) 常見的實際折衷是使用785 nm激光激發波長和相應的拉曼光譜儀(yi) 設置。然而，這種設置可能不適用於(yu) 高熒光樣品，正如下麵TG拉曼回顧的国产成人在线观看免费网站和擴展部分所討論的那樣。根據Perrin-Jablonski分子能級圖，熒光過程本身是由發生在不同時間的激發、轉換和發射決(jue) 定的。有以下三個(ge) 階段:(i)通過重新輻射光子激發熒光團分子，這在飛秒內(nei) 發生;(ii)在大約相同的時間框架內(nei) ，由於(yu) 振動鬆弛而發生非輻射內(nei) 部轉換過程;(iii)可檢測的熒光發射在更慢的時間框架內(nei) 發生，即大約在皮秒到納秒尺度上，這取決(jue) 於(yu) 樣品。
RS中TG原理的主要目的是在測量過程中抑製樣品誘導的熒光和磷光，並保持足夠高的信噪比(SNR)，同時抑製其他潛在的連續幹擾，如環境光和熱輻射。
如式(2)所示，可以通過調整時間門的寬度和位置來zui大化信噪比，而(N)分別是拉曼、熒光和探測器暗計數率的散射分子數密度。拉曼和熒光光子在信噪比方麵的關(guan) 係似乎很明顯。雖然拉曼散射的壽命很短，但熒光過程涉及具有有限可測量壽命的真實電子激發態;因此，拉曼和熒光信號可以在時域內(nei) 分離。
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