時域熱反射技技術TDTR測量熱導率等參數在頻域上可觀察到四個(ge) 階段，對應著不同的頻率行為(wei) ，其可解釋金屬傳(chuan) 感器在被激發後的熱行為(wei) ，該傳(chuan) 感器通常是分辨率和帶寬的最終限製因素。
TDTR專(zhuan) 題：泵浦熱探測中金屬傳(chuan) 感器薄膜性能（二）
時域熱反射,tdtr,頻域譜,金屬薄膜,電子-聲子耦合,溫度,金,鋁,鉻,鉑,銅,表一.用於(yu) 2 TM模型計算的材料
列出的屬性包括電子-聲子耦合常數(g)、電子比熱常數(γe)、300 K溫度下的熱容常數(C1)、電子熱導率(λe)和聲子熱導率(λl)。聲子弛
豫起始時間trp由2 TM模型計算獲得。
傅裏葉頻譜分析
圖1.金和鋁在10 KHz歸一化的頻率響應幅度的比較。虛線代表1TM溫度模式，實線藍色和橙色代表2TM溫度模式光譜，紅色代表半峰全寬下100 fs激光泵浦脈衝(chong) 的光譜
為(wei) 了獲得材料的頻率響應，將時域譜進行傅裏葉變換可得到圖1中的頻域譜，其中藍色和橙色的實線是在50 nm厚換能器的頂麵的電子
溫度的光譜。這些光譜可以分為(wei) 四個(ge) 不同的區域，具有非常不同的頻率行為(wei) 。
區域A是熱量完全傳(chuan) 遞到二氧化矽層的頻率範圍，在該頻率範圍內(nei) ，溫度弛豫不再依賴於(yu) 換能器，並且可以通過經典的一個(ge) 溫度模型
(1TM)來建模。虛線(1TM)與(yu) 2TM在低頻下重疊，對於(yu) 金高達1 GHz，對於(yu) 鋁高達10 GHz。這兩(liang) 個(ge) 頻率與(yu) 聲子熱弛豫開始時間相關(guan) 。
區域B是熱量通過電子和聲子的擴散在換能器中傳(chuan) 遞的頻率範圍，這個(ge) 區域的頻率極限由電子-聲子耦合常數決(jue) 定。區域C是在任何擴散
和任何聲子熱化過程發生之前，電子氣體(ti) 的絕熱加熱。區域D是光譜的最終頻率，該光譜來自圖中用紅色實線表示的激光脈衝(chong) 的光譜。
從(cong) 熱載流子的角度來看，非平衡過程發生在區域B和區域C。這些區域越寬，熱載流子行為(wei) 被確定得越好。較低的頻率受到電子-聲子耦
合常數的限製，而上限是激光脈衝(chong) 頻譜的延伸。在這種情況下，黃金是熱載流子研究的最佳材料，其帶寬從(cong) 1 GHz擴展到5 THz。
圖2.二氧化矽層上金膜的TDTR實驗和模擬TM信號
為(wei) 了驗證模型，已經測量了二氧化矽層上50 nm金膜的TDTR信號，激光脈衝(chong) 持續時間為(wei) 1 ps(532 nm)。讓我們(men) 注意到信號是負的，因
為(wei) 在這個(ge) 波長下金的熱反射係數是負的，如圖2插圖。
圖2比較實驗和模擬(2TM)熱光譜。即使區域C和區域D重疊，上麵詳述的不同區域也清晰可見，因為(wei) 1 ps實驗脈衝(chong) 持續時間將熱帶寬限
製在1 THz。此外，對於(yu) 金中3.24納米/秒的聲速，50納米金層的聲共振頻率明顯出現在32.8 GHz。
其他四種金屬的聲子輸運:鉻、鉑、銅和銀
由2TM計算的結果顯示在圖3中，顯示了在金屬/二氧化矽界麵處用50 nm厚的換能器獲得的聲子溫度。根據金屬的電子結構特征，這
些圖被重新分組為(wei) (1)貴金屬(金、銀和銅)和(2)非貴金屬(鋁、鉑和鉻)。應該注意的是，這些曲線是針對所有金屬的非常相同的條件計算
的，因此激光入射能量隨著每種金屬的光學特性而變化，以獲得在換能器層中沉積的相同的能力。
圖3.對於(yu) 50納米厚的金、鉑、鉻、銀、銅和金膜，通過在金屬膜/二氧化矽界麵處的2 TM預測瞬態聲子溫度
上圖顯示每種貴金屬(金、銀和銅)在界麵上預測的聲子溫度非常相似。這種傳(chuan) 熱性能的相似性是由這些金屬的熱性能的相似性造成的。
由於(yu) 較高的電子電導率和較低的電子-聲子耦合常數，熱電子直接傳(chuan) 播到界麵，向晶格的熱弛豫較低，這意味著金屬/二氧化矽界麵處的
聲子轉移較弱。
另一方麵，在非貴金屬中，聲子轉移增加並在界麵處達到重要的溫度。這些金屬中重要的電子-聲子耦合導致晶格的大的熱弛豫。盡管
鉑和鉻薄膜具有很強的電子-聲子耦合，但到達金屬/二氧化矽界麵的最高聲子溫度是在鋁界麵獲得的。這是由於(yu) 鋁的熱容量低於(yu) 鉻和鉑
(見表一)。
根據圖3中的插圖，代表所考慮的6種材料在最初300 ps期間的金屬/二氧化矽界麵聲子溫度。鋁和鉻膜具有一個(ge) 重要的特征:與(yu) 其他金屬
相比，界麵聲子溫度在更短的時間(40 ps)內(nei) 弛豫(表1中的值)。金屬/二氧化矽界麵上的這種快速弛豫導致向目標層的快速聲子傳(chuan) 輸。因
此，鋁膜的熱行為(wei) ，其特征在於(yu) 具有高振幅的最快熱傳(chuan) 遞，使其成為(wei) 優(you) 選的用於(yu) 光譜晶格溫度測量的TDTR實驗中的傳(chuan) 感器。
在TDTR實驗中，金屬傳(chuan) 感器的熱透明度似乎是時間分辨率的最大限製因素。隨著可及時間範圍從(cong) 100 fs擴展到10 ns，局部熱平衡的基
本假設不再成立。必須使用2TM來描述聲子和電子溫度的演化。模擬了100 fs激光照射沉積在二氧化矽層上的金屬傳(chuan) 感器後的熱傳(chuan) 遞，二氧化矽層代表普通TDTR熱物理參數計量實驗中感興(xing) 趣的材料。我們(men) 一方麵研究了傳(chuan) 感器厚度(50 nm和150 nm)的作用，另一方麵研
究了一組六種不同材料的材料性質的作用:三種金屬，如鉻、鉑和鋁以及三種貴金屬金、銅和銀。
TDTR頻率響應由高頻範圍[10 GHz–5 THz]中的電子和低頻範圍(100 MHz–10 GHz)中的聲子控製。從(cong) 熱載流子的角度來看，貴金屬非
常適合載流子動力學研究。在這種情況下，時間分辨率的限製因素是激光脈衝(chong) 的光譜範圍(5 THz)。此外，從(cong) 計量的角度來看，非貴金
屬具有最好的聲子透明度，允許在寬頻率範圍內(nei) 測量熱物理性質。其中，50納米鋁換能器顯示為(wei) 最佳候選，其頻率帶寬高達10 GHz。
參考文獻：
Ultimate-resolution thermal spectroscopy in time domain thermoreflectance (TDTR)，A. Zenji , J. M. Rampnoux , S. Grauby , and S. Dilhaire， J. Appl. Phys. 128, 065106 (2020)
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